光學(xué)頻率梳（Optical Frequency Comb，OFC）提供了一把測量頻率和時間的標(biāo)尺，從根本上解決了光頻計(jì)量問題，極大促進(jìn)了前沿基礎(chǔ)物理研究領(lǐng)域的發(fā)展。OFC在頻域上表現(xiàn)為一系列相等頻率間隔的梳狀頻譜線，與氣體分子作用后進(jìn)行頻域解析，在獲得寬光譜覆蓋范圍的同時亦可獲得極高的光譜分辨率，為高精度光譜測量提供了新的技術(shù)手段。然而，這種技術(shù)往往依賴于高帶寬光電探測器和復(fù)雜光譜解析技術(shù)，而且需要相當(dāng)長的激光與氣體相互作用路徑來提高檢測靈敏度，嚴(yán)重限制了光頻梳光譜在氣體傳感領(lǐng)域的廣泛應(yīng)用。因此，如何通過原理上的突破，在緊湊結(jié)構(gòu)下便可實(shí)現(xiàn)氣體傳感的寬波段、高分辨、高靈敏探測變得尤為重要。

圖1 雙光梳光熱光譜方法概念圖

近日，中國科學(xué)院長春光學(xué)精密機(jī)械與物理研究所應(yīng)用光學(xué)國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室王強(qiáng)研究員團(tuán)隊(duì)和香港中文大學(xué)的任偉教授團(tuán)隊(duì)創(chuàng)造性地提出了雙光梳光熱光譜方法（DC-PTS），首次實(shí)現(xiàn)了基于光頻梳的氣體分子光熱光譜測量。DC-PTS的原理如圖1所示，采用雙光梳光源作為泵浦光源，用其中一列光脈沖在另一列光脈沖的持續(xù)時間內(nèi)等時長移動，周期性調(diào)制光脈沖。在頻域內(nèi)，雙光梳光源的每一對梳齒的外差拍頻可對氣體分子吸收實(shí)現(xiàn)特定頻率的強(qiáng)度調(diào)制。由于強(qiáng)度調(diào)制引起的光熱效應(yīng)會周期性調(diào)制介質(zhì)折射率，因此當(dāng)雙光梳通過氣體介質(zhì)并被吸收時，介質(zhì)折射率攜有一系列的調(diào)制頻率。采用光學(xué)干涉測量折射率調(diào)制并進(jìn)行傅里葉變換，即可得到對應(yīng)的寬波段范圍內(nèi)的光譜信息。

在原理驗(yàn)證實(shí)驗(yàn)中，研究人員采用電光調(diào)制器產(chǎn)生了具有天然內(nèi)稟互相干的雙光梳泵浦激光，用一根7cm的反諧振空芯光纖構(gòu)建了全光纖Fabry–Pérot干涉儀，僅用mW量級的激光便可實(shí)現(xiàn)kW·cm-2量級的泵浦光強(qiáng)。在空芯光纖28μm的空間尺度內(nèi)，該光梳可同時以上百個不同頻率對氣體折射率進(jìn)行調(diào)制，對0.17μL采樣體積的氣體實(shí)現(xiàn)了ppm級的探測靈敏度和超過1THz譜寬的光熱光譜測量（如圖2所示）。

圖2 乙炔氣體寬波段雙光梳光熱光譜

研究人員所提出的雙光梳光熱光譜方法不僅具備單波長激光光譜測量的高選擇性和快速響應(yīng)特點(diǎn)，同時光頻梳和光熱光譜技術(shù)的融合使得同時具備寬光譜、高分辨率、極低耗氣量和高靈敏度成為可能，為分子探測提供豐富的光譜信息，針對大氣監(jiān)測、深空探測、海洋科學(xué)、呼氣診斷等不同領(lǐng)域?qū)軞怏w探測的需求提供多功能的光譜氣體傳感技術(shù)。

該研究成果以Dual-comb Photothermal Spectroscopy為題發(fā)表在國際權(quán)威期刊Nature Communications，文章鏈接：https://doi.org/10.1038/s41467-022-29865-6。其中，中科院長光所的王強(qiáng)研究員與香港中文大學(xué)的王震博士為該論文的共同第一作者，香港理工大學(xué)靳偉教授團(tuán)隊(duì)和暨南大學(xué)汪瀅瑩教授團(tuán)隊(duì)提供了關(guān)鍵的反諧振空芯光纖器件。該研究得到了國家自然科學(xué)基金委項(xiàng)目（62005267、51776179）等的支持。